金属卟啉(MPs)是一类重要的仿生催化剂。它能够模拟细胞色素P450单加氧酶,在温和条件下活化分子氧,使烃类物质在空气作用下高效率、高选择性、环境友好地得以催化氧化,从而得到各种有机合成中间体,满足工业生产的需求。
浙江大学理学部化学系吴传德课题组长期致力于金属卟啉仿生多孔材料设计合成与催化应用方面的研究工作。为了调控材料的框架结构和催化活性,该课题组设计合成了一类含有八个羧基的金属卟啉配体,并合成了一系列由纳米笼做为基本结构单元的金属卟啉框架材料。其中,可以用做反应器的纳米笼直径大小为2.1 nm,可以用作传输反应物和产物分子的纳米隧道直径大小为1.1 nm。这些多孔催化剂具有非常高的仿生催化氧化活性,可以高效催化氧化芳基烷烃合成芳基酮。例如,可以选择氧化乙基苯完全生成苯乙酮,在48 h内的转化数高达8076。实验结果表明,新材料的催化活性和稳定性都远远高于对应均相催化剂。特别重要的是新材料可以通过简单过滤重复利用,在连续循环使用15次后仍具有非常高的催化活性,具有非常重要的理论与实际意义。
相关研究结果近期发表在国际顶尖化学期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 10638−10645)上。这是该课题组今年在《美国化学会志》发表的第二个重要研究成果。该论文的第一作者是博士研究生杨秀丽,她于2008年加入吴传德课题组从事金属卟啉仿生催化剂合成及应用等方面的研究工作。
此项研究工作得到了国家自然科学基金(21073158)、浙江省自然科学基金(Z4100038)和中央高校基本科研业务费(2010QNA3013)的资助。